本稿は、新学術領域研究（研究領域提案型）「重い電子系の形成と秩序化」のニュースレター通算第３号に掲載された記事をHTML化したものです。ラットリング研究を簡単にレビューし、公募研究の目的をご紹介します。

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超音波は局所歪み場として試料中を伝搬し, 希土類ゲストイオンが有する二種類の電荷自由度と結合します。 １つ目は f 電子の軌道自由度に由来する電気四極子です。その応答はΓ₃対称性の横波弾性定数 (C₁₁-C₁₂)/2 とΓ₅ 対称性のC₄₄の温度変化に現れ,磁場中での四極子感受率の異方性として分光学的(スペクトロ スコピック)に解析できます。２つ目は, カゴの中で局所振動する希土類イオンと周囲の伝導電子との間に働く強い電子-フォノン相互作用により、カゴ中に非調和ポテンシャルが作り出された結果, ゲストサイトに生じる局所電荷分布です。上図の右側は対称化された歪みと電気四極子、左側は充填スクッテルダイト系と３−２０−６クラスレート系の籠状構造とその籠の幾何学的構造から予想される局所（オフセンター）電荷分布を表しています。
ここで、非調和ポテンシャルの対称性を反映した局所電荷分布が縮退量子状態を持つ場合、オフセンタ位値に分布していたイオンの電荷分布が熱励起によってポテンシャル障壁を越え、準安定状態へと遷移する熱活性現象「オフセンターラットリング」を示す物質があります。それは然るべき温度で磁場に鈍感な超音波分散として観測されます。また極低温まで結晶の対称性を低下させる秩序が起こらず希土類サイトの 対称性が保持される場合、オフセンター量子状態の縮退を反映して温度に逆比例する弾性定数のソフト化が観測されます。 一方で、磁気秩序や多極子秩序に伴い局所電荷揺らぎの凍結が起こり、格子対称性の低下が引き起こされていると考えられる系も見つかっています。

もっと詳しく知りたい方は、重い電子系若手秋の学校’11テキスト「超音波からみた多極子・ラットリング」 をご覧下さい。

We have measured the elastic constant (C₁₁-C₁₂)/2 in URu₂Si₂ by means of high-frequency ultrasonic measurements in pulsed magnetic fields H || [001] up to 61.8 T in a wide temperature range from 1.5 to 116 K. We found a reduction of (C₁₁-C₁₂)/2 that appears only in the temperature and magnetic field region in which URu2Si2 exhibits a heavy-electron state and hidden-order. This change in (C₁₁-C₁₂)/2 appears to be a response of the 5f electrons to an orthorhombic and volume conservative strain field εxx-εyy with Γ3-symmetry. This lattice instability is likely related to a symmetry-breaking band instability that arises due to the hybridization of the localized f electrons with the conduction electrons, and is probably linked to the hidden-order parameter of this compound.

For more information please see our paper: T. Yanagisawa et al., Phys. Rev. B 88 (2013) 195150.

(also available on arXiv:1311.3748 [cond-mat.str-el])

We have measured the elastic constant (C₁₁-C₁₂)/2 in URu₂Si₂ by means of high-frequency ultrasonic measurements in pulsed magnetic fields H || [001] up to 61.8 T in a wide temperature range from 1.5 to 116 K. We found a reduction of (C₁₁-C₁₂)/2 that appears only in the temperature and magnetic field region in which URu2Si2 exhibits a heavy-electron state and hidden-order. This change in (C₁₁-C₁₂)/2 appears to be a response of the 5f electrons to an orthorhombic and volume conservative strain field εxx-εyy with Γ3-symmetry. This lattice instability is likely related to a symmetry-breaking band instability that arises due to the hybridization of the localized f electrons with the conduction electrons, and is probably linked to the hidden-order parameter of this compound.

For more information please see our paper: T. Yanagisawa et al., Phys. Rev. B 88 (2013) 195150.

(also available on arXiv:1311.3748 [cond-mat.str-el])

We are focusing on investigating ultrasonic dispersion (UD) due to rattling in the ROs₄Sb₁₂ (R = La, Pr, Nd, Sm) system in order to examine a possible relationship between the unconventional superconductivity in PrOs₄Sb₁₂ [1] or magnetically robust large residual entropy in low temperature specific heat in SmOs₄Sb₁₂ [2] and its local charge degrees of freedom due to anharmonic potential [1]. Intriguingly, NdOs₄Sb₁₂ and SmOs₄Sb₁₂ show double UD with different temperature and time scales, while non-4f system LaOs₄Sb₁₂ shows only a single UD. Most recently, we found that PrOs₄Sb₁₂ also show double UD. The another dispersion occurs at around T_c ~1.8 K, where the activation energy of the lower UD is estimated a one digit smaller value of ~5 K than the values obtained 67 K for NdOs₄Sb₁₂ and 105 K for SmOs₄Sb₁₂.
By monitoring a systematic change of the UD among the Sb-based filled skutterudites, we also find that　both higher and lower activation energies E₁ and E₂ increase and corresponding attempt times τ_{0, (1)}, τ_{0, (2)} decrease when the rare-earth ion changes from R = La to Sm in ROs₄Sb₁₂. When the rare-earth ion changes from R = La to Sm, not only the guest ion mass but also the amount of free space for the rattler in the atomic cage increases, owing to the lanhanide contraction, i.e., the ionic radius of the guest ion decreases, and relatively rigid character of the atomic cage of Sb-based filled skutterudites. We speculate that such changes in the guest ion conditions give rise to an additional anharmonicity of the potential,e.g., flat base or double wells, for the local ionic configuration, and result in the emergence of additional UD in 4f -electron system, R = Pr, Nd and Sm.

[1] E. D. Bauer et al., Phys. Rev. B 65 (2002) 100506(R).
[2] S. Sanada et al., J. Phys. Soc. Jpn. 74 (2005) 246.
[3] T. Yanagisawa et al., J. Phys. Soc. Jpn. 80 (2011) 043601.
[4] W. M. Yuhasz et al., Phys. Rev. B 71 (2005) 104402.
[5] Y. Aoki et al., Physica B 378-380 (2006) 54.

For more information please see our paper: T. Yanagisawa et al., J. Phys. Soc. Jpn. 80 (2011) 043601.

(also available on cond-mat/1010.1387)

重い電子系化合物URu₂Si₂の圧力下電気抵抗測定によって作られた温度ー圧力相図です。本物質は常圧においてT = 17.5 Kで、秩序変数・秩序波数共に不明の「隠れた秩序」を示す物質です。同研究室の日高助教がインデンター型圧力セルを用いて測定しました。電気抵抗の絶対値をグラデーションで表現すると、綺麗なオーロラのようなコントラストの中に隠れた秩序相が浮かび上がります。隠れた秩序相は静水圧下（P ≧ 1 GPa)で一次転移を伴って反強磁性相に転移することがわかっていますが、対応する領域で相境界線の勾配が変化し、相境界線が若干ブロードになっていることが相図からみてとれます。
もっと詳しく知りたい方は、強相関電子磁性１研究室の研究トピックス「URu₂Si₂ における隠れた秩序と微弱反強磁性」 をご覧下さい。