Ultrasonic Team (T. Yanagisawa, Hokkaido Univ,)    

「実験手法」 -Method-

Jul 07, 2008

 

図1 さまざまな極限環境(極低温・強磁場・高圧力)における物質中の電子の挙動を、超音波を使って調べています。

 

Q 電気四極子(でんきしきょくし)って何ですか?
A 原子の持つ異方的な電荷分布を表す物理量です。
 

  元素は原子核と電子から構成されており、電子は原子核の周りを公転運動しています。元素は固体中や水溶液中に入るとイオン化し、最も外側を回る電子をいくつか放出します。残りの電子は原子核に束縛されており、特に金属化合物を構成するような原子番号の大きな(電子を沢山持った)元素の持つ電子は原子核の周りに球状の電子雲を形成しています。その球状電子分布は、数学的にさまざまな形の電荷分布の重ね合わせとして理解できます。これを専門的に表現すると「イオンが持つ局在電子の異方的な静電ポテンシャルを高次展開する」となります。対称性を保つために、その次数は2・4・8・16…と2の指数になります。電気四極子(electric quadrupole クアドゥルポール)とは、そのうちの蝶のような形をした二次の成分で、電子の軌道自由度に由来する二階のテンソル量として表現されます。

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Abstract

Apr 29, 2008
Thermodynamic and transport studies of the ferromagnetic filled skutterudite compound PrFe4As12
T. A. Sayles, W. M. Yuhasz, J. Paglione, T. Yanagisawa, J.R. Jeffries, M.B. Maple, Z. Henkie, A. Pietraszko, T. Cichorek, R. Wawryk, Y. Nemoto and T. Goto

A variety of thermodynamic and transport measurements were made on high-quality single crystals of the Pr-based filled skutterudite compound PrFe4As12. Abrupt features in magnetization, ac susceptibility, specific heat, resistivity, thermoelectric power, and ultrasonic velocity reveal the onset of long range ferromagnetic order below ThetaC=18 K. The low-temperature magnetic susceptibility is characterized by a Curie–Weiss law with an effective moment of 3.52µB/f.u. and a saturation magnetization of 2.3µB/f.u., which is consistent with a magnetic Γ5 triplet ground state. A gaplike reduction of the large electronic specific heat coefficient of 340 mJ/mol K2 and several other features point to a strongly correlated electron behavior that is likely coupled to a change in magnetic and/or structural order near T*~12 K. Furthermore, this complex magnetic state is found to be strongly field dependent, as evidenced by a change in the easy axis at low fields and an additional contribution to thermal conductivity appearing only at high fields.

Phys. Rev. B 77 (2008) 144432. (Editor's Suggested).

PrFe4As12 combinedfigure

Figure : A comparison of low-temperature specific heat, electrical resistivity, magnetization, ac susceptibility,
thermopower, and ultrasound data that are used to correlate features that are observed at the ferromagnetic ordering temperatureThetac = 18 K and the characteristic temperature T*= 12 K and T' = 10 K.

Upper: Temperature derivative of resistivity and electronic plus magnetic contributions to specific heat, which shows a striking resemblance of the temperature dependence of each throughout the entire range.

Middle: Low-field (5 mT) dc magnetization and the imaginary part of the ac susceptibility, highlighting the coincidence of both the irreversibility temperature in M(T) and the peak in Chi_ac(T) with T*.

Lower* Zero-field thermoelectric power and relative change in the elastic constant ΔC44/C44 as a function of temperature for PrFe4As12.

(* This research was performed at UC San Diego and Niigata University in 2006-2007)

Topics
「カゴ状化合物のラットリングとトンネリング」

Apr 11, 2008

T. Yanagisawa et al.: Physica B 403 (2008) 735-738.
T. Yanagisawa et al.: J. Phys. Soc. Jpn. 77 (2008) 074607.

 

1.研究の背景

 まずは、図1をごらんください。左側に見えるのは幼児や猫が遊ぶ「ガラガラ」(英語では"Rattler" ラトラー)と呼ばれるおもちゃです。カゴ状の容器の中に鈴やボールが内包されています。「ラットリング」とは「ガラガラと音を鳴らす」という意味の英単語です。ガラガラ蛇のことも英語では"Rattle Snake"と呼びますね。
 右にも似たようなカゴがあります。こちらは原子のカゴです。このようなカゴ状の結晶構造を持つ化合物は数多く知られています。原子のカゴの大きさはたかだか数ナノメートル(~0.000000001 m)。結晶の中においてはこれらの原子のカゴは規則的に並んでいます。原子のカゴの中をよく見ると、1つの原子が内包されています。図1の右に示した三つの物質に於いては、この内包原子が中心から外れた位置(オフセンター位置)を運動していると考えられています。このミクロな原子のガラガラ運動も、左のガラガラおもちゃと類推して「ラットリング」と呼びます。

 

Cage and Rattler

図1 幼児や猫が遊ぶ玩具「ガラガラ」(左)と内包イオンを持つ原子のカゴ(右)

 図1の右下にあるPrOs4Sb12という物質は、充填スクッテルダイト化合物と呼ばれる物質で、ラットリングを示すカゴ状化合物です。Os(オスミウム)原子が4つとSb(アンチモン)原子12個から構成されるカゴの中に、希土類元素(レアアース)のPr (プラセオディウム)原子(金属化合物なので正確にはイオン)が内包されています。2004年に後藤(新潟大)らよってPrOs4Sb12のラットリングが観測されて以来、原子カゴに内包された希土類イオンの局所振動と、電子系との強相関によって生じる局所電荷ゆらぎがもたらすエキゾチックな物性が注目され、カゴ状化合物を対象に「ラットリング」をキーワードにした研究の扉が開かれました。[1] それ以前にもMaple(UC San Diego)らによってPr化合物で初の重い電子超伝導、磁場誘起四極子秩序など多彩な物性を示すことが報告され非常に注目されてきた物質です。[2] また、充填スクッテルダイト化合物の物質群 RT4X12 (R = 希土類, T = Fe, Ru, Os, X = P, As, Sb)は、文部科学省の特定領域研究「充填スクッテルダイト構造に創出する新しい量子多電子状態の展開」によって日本国内で精力的に研究が推進されてきました.以上の研究背景を鑑み、我々はPrOs4Sb12のラットリングに起因するエキゾチックな物性を探索するために類似物質NdOs4Sb12を研究ターゲットに選びました。次に結晶構造を詳しくみてみましょう。

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Abstract

Mar 28, 2008
Ultrasonic investigation of field-dependent ordered phases in the filled skutterudite compound PrOs4As12
T. Yanagisawa, W. M. Yuhasz, T. A. Sayles, P. -C. Ho, M. B. Maple, H. Watanabe, Y. Yasumoto, Y. Nemoto, T. Goto, Z. Henkie and A. Pietraszko

Elastic constant measurements down to 0.48 K and in magnetic fields up to 11 T were performed on a single crystal of the filled skutterudite compound PrOs4As12. The longitudinal CL111=CB+4C44/3 mode shows Curie-type softening below ~25 K, which is explained in terms of the quadrupole susceptibility modified by a crystalline electric field with a Γ4(2) ground state. A detailed H-T phase diagram for H || [111] is compiled with the elastic anomalies, which appear on the boundaries of two ordered phases at temperatures below 2.3 K and in fields below 3 T. The intermediate phase between 2 and 2.5 T assumes the aspect of antiferroquadrupolar ordering.

Phys. Rev. B 77 (2008) 094435,

also on J. Phys. Soc. Jpn. 77 (2008) Suppl. A, pp. 225-228.

PrOs4As12_Phasediagram

Figure : Magnetic field vs. Temperature (H-T) phase diagram of PrOs4As12 with fields (a) H || [111] and (b) H || [1-10]. Data points are determined by a feature of elastic anomalies; upward or downward in CL111 vs. H (solid circles and squares), CL111 vs. T (open circles and squares); minimum in CL111 vs. H (times), CL111 vs. T (plus). Error bars on the markers indicate roughly estimated transition width. Solid lines are guides to the eyes, separating the PM region (phase I), AFM region (phase III) and unknown ordered phase II and II'.

(*This research was performed at Niigata University in 2007-2008.)

The focus of our research (Nihongo)

Mar 08, 2008

超音波でみる固体の電子

 私の専門は物性物理学といわれる分野です。物性とはまさにモノの性質。地球上の全てのモノは元素によって成り立っていますが、さまざまなモノの性質はその元素が持つ電子の状態によって決まっているといっても過言ではありません。この電子は「 スピン 」という磁気に関係する自由度と、「 軌道 」とよばれる電気的な自由度を持っています。このうちスピンの自由度は磁気測定などで検出することができますが、軌道の自由度は「超音波」で検出することができます。
 それでは具体的に超音波で何が見えるのでしょうか。音波は金属や絶縁体にかかわらずモノの中を自由に伝わるため、医療での診断や金属の破断など、主にドップラー効果を用いたイメージング(可視化)や非破壊検査などに広く応用されていることは皆さんご存知でしょう。一方、私の研究はそれらとは異なり、マイクロメータ(10-6m)程度の短い波長を持つ音波を用いてモノの固さを精密に測定し、「電気四極子」や「局所電荷ゆらぎ」(例えば原子のラットリング)といった固体内の電子にまつわる性質を調べています。研究対象となる物質は、さまざまな電子デバイスに応用可能な金属化合物や、宝石などで知られる絶縁体などの「単結晶」です。北海道大学には極低温実験の拠点がありますので、液体ヘリウムを用いた冷凍機を用いて絶対零度近傍までモノを冷やすことにより、さまざまな量子現象を観測することができます。
 私は異分野との交流・共同研究を望んでいます。興味の有る方は是非 研究室にいらっしゃってください。

柳澤達也
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